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目录1

第1章吸附1

1.1绪论1

1.1.1历史回顾1

1.1.2物理吸附和化学吸附1

1.1.3吸附等温线2

1.1.4 吸附力4

1.2 Langmuir理论6

1.3 BET理论8

1.3.1概述8

1.3.2表面积计算和单层覆盖的意义11

1.3.3BET方程的数学性质13

1.3.4BET方程的可靠性15

1.3.5单点BET方法16

1.3.6 吸附质分子的截面积18

1.3.7有关BET理论的争论19

1.4 Polanyi的位能理论和Dubinin的体积充填理论20

1.4.1 Polanyi的位能理论20

1.4.2 Dubinin-Radushkevich方程21

1.4.3 Dubinin-Astakhov方程23

参考文献24

第2章吸附及吸附等温线的测量26

2.1静态法27

2.1.1体积法27

2.1.2重量法28

2.2.2双气路法29

2.2.1连续流动法29

2.2动态法29

2.2.3 色谱法30

2.2.4程序升温法33

参考文献34

第3章催化剂的孔结构35

3.1多孔固体35

3.1.1 孔产生的根源和多孔固体的分类36

3.1.2复合孔结构38

3.1.3孔体系的分类39

3.1.4孔大小的分类及多孔固体的主要孔结构参数40

3.2总表面积41

3.3中孔孔结构分析42

3.3.1 原理42

3.3.2 Kelvin方程43

3.3.3 Kelvin方程的应用44

3.3.4 BJH法45

3.3.5 简化法46

3.3.6无模型计算法47

3.3.7 Broekhoff-de Boer方法（BdB法）48

3.3.8 Kelvin方程可靠性的范围50

3.4微孔结构分析54

3.4.1 Dubinin-Radushkevich-Stoeckli方程（D-R-S方程）54

3.4.2微孔分析法（MP法）58

3.4.3 H-K方法61

3.5标准等温线及系统化的孔结构分析法67

3.5.1标准等温线概念67

3.5.2 标准等温线和BET理论的关系76

3.5.3基于标准等温线的系统化的孔结构分析方法78

3.5.4改进的微孔分析法（MMP法）82

3.5.5 DE曲线的应用——非微孔分布计算86

3.5.6 系统化的孔结构分析方法及其可靠性91

3.6密度函数法94

3.6.1 密度函数理论94

3.6.2 模型等温线和实验等温线的卷积拟合96

参考文献99

第4章小分子气体在催化剂表面上的吸附102

4.1小分子气体在金属表面上的吸附102

4.1.1概述102

4.1.2氢在金属表面上的吸附105

4.1.3 一氧化碳在金属表面上的吸附109

4.1.4 氧在金属表面上的吸附115

4.1.5氮在金属表面上的吸附118

4.1.6 乙烯和乙炔在金属表面上的吸附120

4.2金属分散度的测定124

4.2.1 概述124

4.2.2金属分散度测定的实例125

4.3小分子气体在氧化物表面上的吸附128

4.3.1 概述128

4.3.2 氧的吸附129

4.3.3氢的吸附132

4.3.4烯烃的吸附133

4.3.5一氧化碳的吸附134

4.3.6一氧化氮的吸附135

4.4.1概述136

4.4.2催化剂表面的酸性质136

4.4固体催化剂酸碱性质的测定136

4.4.3催化剂表面的碱性质141

4.5催化剂活性中心性质的测定（中毒法）144

4.5.1 催化剂表面酸性中心的测定（强碱中毒法）144

4.5.2催化剂活性中心的测定144

4.5.3催化剂活性中心数目的测定145

4.5.4催化剂活性中心原子组合数的测定145

参考文献146

第5章程序升温技术152

5.1程序升温脱附技术152

5.1.1基本原理152

5.1.2 实验装置和谱图定性分析153

5.1.3 实验条件的选择和对TPD的影响155

5.1.4程序升温脱附过程的数学分析157

5.1.5 TPD法研究催化剂实例162

5.1.6程序升温脱附红外检测（TPD-IR）171

5.2程序升温表面反应174

5.2.1研究反应条件下的表面吸附态174

5.2.2考察反应机理174

5.3程序升温还原176

5.3.1 实验装置和影响TPR峰的因素176

5.3.2还原过程热力学和机理177

5.3.3 TPR表征催化剂实例181

5.4程序升温氧化186

5.4.1 负载铜催化剂的氧化行为186

5.4.2 钴／氧化铝催化剂表面积炭研究188

参考文献189

6.1概述191

第6章吸附和表面反应动力学191

6.2色谱条件下的一级反应动力学195

6.2.1 理论推导195

6.2.2 Bassett方程的应用196

6.2.3 Bassett方法与中毒法结合研究金属催化剂的活性位的性质197

6.3色谱条件下的非一级反应动力学200

6.3.1 数学关系200

6.3.2 非一级反应动力学方程的应用204

6.3.3 Langmuir和Hinshelwood动力学205

6.4考虑传质影响的瞬态反应动力学212

6.4.1 催化反应色谱技术理论212

6.4.2若干简化情形217

6.4.3 表面反应动力学参数的计算及其他柱参数和操作参数对它的影响219

6.4.4催化反应色谱技术的应用221

6.4.5数据处理方法与实验条件的匹配225

6.4.6 时间分辨催化反应色谱技术（TRCRC）227

6.5断流色谱228

6.5.1概述228

6.5.2断流色谱理论228

6.5.3 断流色谱应用实例230

6.5.4复杂反应的断流色谱233

6.6流向转换色谱236

6.6.1概述236

6.6.2流向转换色谱理论分析238

6.6.3流向转换色谱应用实例241

6.6.4 空穴色谱法245

6.7.1概述246

6.7.2 动态－稳态过程的理论分析246

6.7动态－稳态法246

6.7.3 动态－稳态法的应用实例247

6.8三相催化反应的吸附和表面反应速率249

6.8.1 概述249

6.8.2理论分析250

6.8.3 应用实例251

参考文献255

第7章不同吸附物种在催化反应中的作用259

7.1可逆和不可逆吸附物种的测量260

7.1.1静态化学吸附测量法260

7.1.2迎头色谱测量法260

7.1.3程序升温迎头吸脱附测量法260

7.1.4加压迎头色谱技术262

7.2.1概述263

7.2可逆吸附物种在非均相催化反应中的作用263

7.2.2在实际反应条件下可逆吸附物种存在的证据264

7.2.3 可逆吸附物种在重整反应中的作用270

7.2.4 可逆吸附物种在烃类加氢反应中的作用271

7.2.5可逆吸附物种在一氧化碳加氢反应中的作用272

7.2.6 可逆吸附物种在氧化反应中的作用273

7.3不可逆吸附物种在催化反应中的作用276

7.3.1概述276

7.3.2研究不可逆吸附物种在多相催化反应中的作用的实验方法277

7.3.3 不可逆吸附氢在催化反应中的作用277

7.3.4 不可逆吸附氢在一氧化碳加氢反应中的作用278

7.3.5不可逆吸附物种在不饱和烃加氢反应中的作用279

7.3.6不可逆吸附一氧化碳在加氢反应中的作用282

7.4.2迎头反应色谱的理论——反应物的流出曲线283

7.4迎头反应色谱技术理论283

7.4.1概述283

7.4.3迎头反应色谱的理论——产物的流出曲线289

7.4.4迎头反应色谱的理论——串行反应的流出曲线291

7.4.5迎头反应色谱技术理论的应用292

7.5非均相催化研究中的过渡应答方法293

7.5.1概述293

7.5.2过渡应答实验用反应器294

7.5.3非均相催化的数学描述296

7.5.4基元反应中各未知参数的求取297

7.5.5过渡应答方法的应用298

7.5.6 TAP反应器系统的数学基础301

参考文献303

8.1溢流现象的发现及研究回顾307

第8章吸附和催化反应过程中的溢流现象307

8.2溢流及其相关过程308

8.2.1溢流308

8.2.2表面扩散309

8.2.3 溢流物种的反应310

8.3吸附过程中的溢流现象310

8.3.1 氢的化学吸附311

8.3.2 氢脱附313

8.3.3 氢滴定314

8.4实际催化过程中的溢流现象315

8.4.1 原油精制315

8.4.2选择氧化317

8.4.4 环境催化318

8.4.3 甲醇合成318

8.5溢流物种及溢流形式319

8.5.1 载体表面上的氢溢流319

8.5.2 金属与金属间的溢流321

8.5.3 氧溢流322

8.5.4反溢流322

8.6溢流物种的反应325

8.6.1 同位素交换326

8.6.2 同位素交换定量计算328

8.6.3溢流物种与固相的反应331

8.6.4分子物种的溢流333

8.6.5 合成气反应中的分子物种溢流333

8.6.6溢流氢的加氢反应336

8.6.7催化活性中心的遥控339

8.6.8遥控反应的数学模型341

8.7溢流产生的催化作用342

8.7.1溢流产生的加氢活性343

8.7.2 溢流产生的其他催化反应344

8.7.3溢流氧产生的催化活性346

8.8溢流的速率、溢流物种的浓度及溢流的距离346

8.8.1金属表面上的扩散347

8.8.2氧化物表面上的扩散347

8.8.3溢流速率348

8.8.4 溢流距离348

8.8.5活性相浓度349

8.8.6表面向气相的扩散349

参考文献349